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张俊教授团队在多孔磁体的动力学研究领域取得突破进展

发布时间 :2025-09-19 15:00  来源:

近日,国际权威期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)在线发表了澳门威尼斯人app-赌场app 张俊教授与日本东北大学Hitoshi Miyasaka教授合作的最新研究成果。该研究首次揭示了氧气分子的自旋能够直接介导多孔磁体的磁性演变,为气体响应型磁性材料的基础研究及其在智能传感和自旋电子学中的应用开辟了新思路。论文题目为《Cooperative Magnetic Phase Evolution via Oxygen Spin Coupling in a Layered Metal–Organic Framework》(基于氧气自旋耦合的层状金属有机框架磁相协同演变)。武汉大学为第一完成单位,张俊教授为论文第一作者。

多孔磁体是一类兼具多孔性和磁性的分子基材料,因其可实现可控磁性切换与信息存储、低能耗自旋电子学器件、磁传感与环境监测等潜在应用而备受关注。其独特的开放孔道结构使其能够通过吸附客体分子调控电子与自旋构型,从而实现磁性的切换与调控。气体分子具有快速吸脱附和低损伤性,被视为理想的客体分子。然而,气体与框架的作用较弱,磁性调控效果有限。因此,如何突破气体与框架作用弱、缺乏有效自旋耦合通道的局限,建立气体分子自旋直接驱动的动态磁相演变机制,成为该领域亟待解决的核心科学难题。

在本项工作中,研究团队设计并合成了一种二维层状电荷转移型多孔磁体。研究发现,在氧气(O₂)逐步进入材料孔道的过程中,体系的磁性经历了一个动态演变的过程。起初,当少量 O₂ 分子进入层间孔隙时,它们以单体或稀疏分布的形式存在,初期氧气单体进入层间时仅与原有铁磁层弱相互作用,体系整体仍保持铁磁态。随着 O₂ 吸附量的增加,分子在层间逐渐富集并形成二聚体,这些二聚体通过自旋耦合作用充当“自旋桥梁”,逐步取代原有的层间铁磁耦合,诱导局部区域转变为反铁磁耦合。随着吸附量的进一步提升,反铁磁性区域不断扩展并协同增长,最终在体系中占据主导地位,使整体磁性从铁磁态平滑过渡到稳定的反铁磁态。实验上观测到奈尔温度由 17 K 提升至 28 K。密度泛函理论计算进一步证实,O₂ 二聚体可作为高效“自旋桥梁”,直接介导层间反铁磁耦合,从而实现磁性的连续可控演变。首次揭示了气体分子通过自旋直接驱动磁相演变的动力学过程,也为构筑可编程磁性开关器件、开发高灵敏气体传感器和探索低功耗自旋电子学元件奠定了理论与实验基础。

张俊教授团队长期致力于客体响应型多孔磁体的构筑与物性调控,在该领域积累了系统性原创成果(JACS 2018, 140, 5644;Nat. Chem. 2021, 13, 191;JACS 2021, 143, 7021;JACS 2023, 145, 26179.)。前期研究报道了二氧化碳诱导的多孔磁体从顺磁态到亚铁磁态的可逆转变,首次揭示了气体分子可通过电荷转移实现长程磁有序;系统阐明了气体吸附过程中的电子态调控、磁性相变及晶格有序的协同效应。这些工作不仅奠定了气体调控磁性的研究基础,也为本次“氧气自旋介导动态磁相演变”的发现提供了理论与实验支撑。

该工作得到国家自然科学基金及武汉大学科研公共服务条件平台的支持。

论文链接://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c12038

张俊课题组://junzhang.mcwnsrapp.com/index.htm

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